活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　四溴双酚A被广泛用作纸张，纺织品和塑料产品中的添加剂或阻燃剂，尤其是电子产品，可以减少易燃性。问题是在水，沉积物，渗滤液等环境样品中检测到四溴双酚A。由于它会对人与环境有害，因此，工业上需要去除后才能排放，去除方法包括氧化，热解和吸附等。其中，活性炭吸附由于其廉价，效果好和便于后续操作而成为比较受欢迎的处理方法之一。但是商业活性炭的原材料椰子壳，木材，煤等成本越来越高导致使用活性炭大规模废水处理的价格变高了。所以我们要开发一种比较便宜好获取的植物材料来大规模生产合适的活性炭。

　　本研究利用好获取的植物材料制备了一种新型多组活性炭，研究了水性四溴双酚A的吸附性能和特异性机理。制备后，测定活性炭的物理化学特征。然后探讨了不同外源因素对吸附的影响，推导出相关的推动因素，包括初始pH，离子强度等。。此外，多种模型描述了吸附动力学和热力学，分析了吸附性能和机理。最后，还研究了活性炭的再生和再循环。基于这些结果，获得并改进了对吸附机理的深入理解以及活性炭的吸附。

　　易获取廉价植物制成的活性炭的特征

　　经过多次测量来表征制备的活性炭的物理化学性质。首先，通过TEM和SEM图像证明了活性炭的形态和微观结构(图1)。活性炭的TEM观察表明，碳具有显着分层的多孔结构，具有蜂窝状形状(图1a)。并且SEM(图1b)观察呈现出在活性炭上具有孔的粗糙且不规则的表面。根据BET结果，它可能与吸附剂的孔隙率有关，因此导致高比表面积达到900左右。孔径分布曲线在图1c表示。此外，活性炭的等电点是根据pH值的函数从zeta电位的变化趋势中确定的。如图1d所示活性炭表面在非酸性条件下是电负性的。

　　图1：活性炭的SEM(a)和TEM(b)孔径分布(c)pH(d)活性炭的zeta电位。

　　吸附实验方法

　　对于典型的批量实验，将15mg活性炭加入100ml四溴双酚A溶液中，在250ml烧瓶中在给定pH下选择浓度。然后将烧瓶置于温控培养摇床中，在给定温度下以175rpm转速。以指定的时间间隔对上清液取样，并通过0.22μm过滤器过滤用于分析。所有实验一式三份进行，平行实验之间的差异小于5%。使用的所有玻璃器皿通过超声波在40kHz下清洁30分钟，然后在使用前干燥。

　　环境因素对四溴双酚A吸附的影响

　　pH是影响吸附性能的重要因素之一，它决定了活性炭表面的表面电荷以及溶液中吸附质的现有形态。考虑到四溴双酚A在非碱性溶液中的不溶性，在初始pH值在9.0-12.0范围内变化的情况下进行实验。如图2所示，吸附在活性炭上的四溴双酚A减少了84%，溶液中初始pH值从9.0增加到12.0，表明碱性条件不利于吸附。根据pH的函数分子和阴离子形式的分布，在碱性条件下，四溴双酚A主要被电离成单价或二价阴离子。随着pH值超过9.0，则活性炭表面上的这些官能团的脱质子化了，例如-COO-，-O-，等。导致吸附能力的降低是由于活性炭表面之间的增强的静电斥力和四溴双酚A。此外，由于强碱性溶液中氢键的减少，这是由增强的电荷排斥阻止的，当pH从10.0增加到12.0时，活性炭对四溴双酚A吸附严重降低。

　　图2：初始pH对用活性炭吸附四溴双酚A的影响。

　　腐殖酸在通过死亡植物的微生物降解而衍生的天然水中普遍存在，其总是伴随四溴双酚A。因此，它的共存对四溴双酚A的吸附效果是有影响的。根据四溴双酚A在不同浓度腐殖酸下被活性炭吸附的结果(图3)，当腐殖酸浓度小于10mg L-1时，吸附容量显着降低，而随着腐殖酸浓度的持续增加，活性炭吸附四溴双酚A增强。腐殖酸的基本结构是芳香环和脂环环，与羧基，羰基，醌基，羟基和甲氧基连接。所有这些结构都可以形成π-π相互作用，与活性炭形成氢键，这可能是由于腐殖酸和四溴双酚A在活性炭上的竞争性吸附，从而降低了四溴双酚A的去除效率。高浓度腐殖酸吸附的轻微增加可能是由于游离四溴双酚A吸附到吸附到活性炭表面的腐殖酸。

　　图3：腐殖酸对使用活性炭吸附四溴双酚A的影响。

　　活性炭对四溴双酚A的吸附机理

　　根据先前研究的多种吸附动力，包括静电相互作用，氢键，π-π相互作用，疏水效应等。基于这些结果，进一步提出了四溴双酚A在活性炭表面上的可能吸附过程(图4)。由此可以推断，由于苯环和活性炭表面上的-OH基团，π-π相互作用可能在吸附过程中起重要作用，因为给电子官能团可能增强四溴双酚A芳环的π-给体强度。氢键也对吸附产生显着影响，活性炭可作为氢键供体，依赖于-OH基团和表面上的芳环，产生更好的吸附能力。此外，根据动力学模型分析的结果，吸附剂和吸附物之间可能存在电子交换或共价键。

　　图4：使用活性炭吸附四溴双酚A的示意图。

　　本研究采用废弃易获得的植物材料制备活性炭，其表面具有丰富的官能团，可很好的去除四溴双酚A，对有机污染物具有良好的吸附性能。在多重表征和实验分析的基础上，证实了π-π相互作用和氢键是吸附的主要推动力。对吸附性能和机理的深入了解将为活性炭在废水处理中的应用提供有价值的数据。

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