活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　烟气脱硫需要具有高硫容量和易再生能力的活性炭。由于微孔有利于二氧化硫的吸附，所以活性炭的分层结构对于二氧化硫去除是理想的吸附剂，而中孔材料能促进气体扩散和最终产物H 2 SO 4的储存。在此，通过新材料和随后的活化合成活性炭，用于去除二氧化硫，并与也具有分级孔结构的煤质活性炭进行比较。此外，这两种活性炭吸附剂的水洗再生性能相对较高，为孔结构中的传质阻力提供了新的见解。

　　随着经济的发展，煤消耗排放出大量SO 2导致严重的空气污染。在煤耗和高硫煤的使用持续增加将导致更严重的SO 2的污染。近几十年来，有些地区在石灰石-石膏湿法烟气脱硫方面投入巨大。然而，这种技术耗水量太大，低市场价值的副产物，二次污染的窘境，和CO 2逸出等众多缺点。活性炭材料对于除去SO 2除了可以节约用水，还可以对多元硫资源进行回收，吸附剂循环的优点，整体增加了利用率和减少对环境的影响。目前用于烟气脱硫的活性炭主要是微孔和中孔分层煤质活性炭。

　　二氧化硫吸附测量

　　二氧化硫吸附实验在固定床反应器中使用2.5g样品在40或80摄氏度下进行。实验系统由管式反应器组成，放置在具有阀和质量系统的立式炉中。流量控制器。质量流量控制器分别用于控制SO 2，O 2和N 2的流量。通过在水浴中在固定温度下鼓泡N 2气流来引入水蒸气。通过调节N 2携带流量来控制H 2 O的流量。使用在线傅里叶变换红外气体分析仪连续监测SO 2，O2，反应器入口和出口的H 2 O浓度。此外，在实验装置中设置旁路以允许在将气体混合物引入反应器之前测量SO 2，O 2和H 2 O浓度。在不同实验中使用的入口气体体积组合物是1500ppm SO 2，有或没有5%O 2，有或没有10%H 2 O，具有N 2平衡，并且总流速为1.2L·min-1。值得一提的是，先前的工作发现入口气体中的CO 2不会影响SO 2去除行为。通过气体分析仪实时记录入口和出口处的SO 2浓度来定义SO 2去除效率与时间的关系。

　　水洗再生

　　水洗再生通过从内孔中提取吸附物H 2 SO 4来回收饱和吸附剂，这取决于水中的H 2 SO 4差异浓度。首先，将2.5g废活性炭用磁力搅拌棒在100mL水中搅拌15至75分钟的适当时间。过滤并随后在100摄氏度下干燥12小时后，获得再生活性炭并重新用于脱硫。

　　两种不同活性炭吸附剂的结构

　　我们制备了两种活性炭吸附剂，包括具有分级孔结构的煤质活性炭和有序中孔活性炭，其中微孔嵌入中孔壁中。活性炭的TEM图像和相应的傅立叶衍射图显示在图1a中。TEM图像似乎具有各向同性的横截面结构，显示出孔的随机取向。相反，图1b显示中孔炭样品的二维有序中孔结构的存在。在CO 2活化后燃烧51.9%，有序结构仍然如图1c所示，表明在CO 2处理下有序的细观结构得到很好的保留。

　　图1. 分级多孔活性炭的形态特征。

　　二氧化硫吸附剂的去除性能

　　二氧化硫吸附是活性炭中随后氧化和硫酸形成反应的第一步。所述SO 2独立吸附动力学进行了研究用于活性炭和中孔炭的样品。数据表明，SO 2去除效率在初始阶段达到100%，然后随吸附时间迅速下降。此外，对于两种碳质吸附剂，随着孔体积的增加，去除效率和穿透时间随着燃烧的增加呈现增加的趋势。

　　为了更好地理解孔结构的作用，我们研究了活性炭吸附剂中孔径和孔隙模式的影响。从结构表征来看，超微孔体积和微孔体积似乎直接影响不同样品的SO 2吸附能力。考虑到烟气中存在O2和H2O导致活性炭吸附剂中的一系列催化氧化和H 2 SO 4形成反应，研究了模拟烟气中的SO 2去除动力学，如图2所示。不同于SO 2去除效率迅速下降在SO 2分离吸附过程中，在15分钟内，SO 2去除效率逐渐下降到一个值，并且几乎保持稳定，如红色框中所示。相比之下，中孔活性炭大大提高了硫容量，如图2所示。具有相似微孔特征的活性炭比中孔少25%的硫容量。因此，不同的SO 2去除动力学和硫容量表明，在O2和H2O存在下，中孔和孔隙模式应对SO 2的去除产生耦合影响。

　　图2.活性炭和中孔活性炭样品的SO 2去除效率与时间的关系。

　　吸附剂的再生和循环稳定性能

　　为了比较水洗再生对脱硫后活性炭样品的影响，研究了硫容量与活性炭和中孔活性炭的循环次数，如图3所示。活性炭的工作硫容量总体呈下降趋势，第一次脱硫时为75.6 mg·g-1，第8次循环为46.2 mg·g-1，减少率为40.5%，如下图所示。图3a。结果表明，饱和吸附剂对H 2 SO 4的不完全解吸对循环SO 2有明显的负面影响活性炭的吸附性能。用中孔活性炭观察到类似的结果。然而，中孔活性炭的硫容量在8个循环后降低了22.0%，远低于微孔活性炭的降低速率，这表明互连微孔和有序介孔的特性促进了H的解吸。2 SO 4并减少硫容量的减少。

　　图3. 吸附剂在八次吸附-再生循环中的硫容量。

　　总之，制备了两种活性炭吸附剂，包括煤质活性炭和具有有序中孔的活性炭。比较研究了物理化学特性和产生的SO 2吸附和解吸性能。两种活性炭样品的CO 2活化过程导致丰富的微孔，这对于增强SO 2吸收剂相互作用是必不可少的。特别地，作为吸附的SO 2的发生空间的超微孔体积直接有助于SO 2分离吸附的硫容量。在O 2和H 2 O参与气体组成的情况下，SO 2去除效率似乎达到了一个稳定阶段。相比之下，具有与中孔活性炭样品显示出更高的硫容量，主要是因为有序的分级多孔构型促进H 2 SO 4从微孔传输到孔。同时，中孔活性炭能促进H 2 SO 4水洗再生和循环脱硫-再生性能的解吸效率，进一步表明该孔隙模式在吸附物的扩散和迁移中起关键作用。

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