活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　活性炭吸附氯化氢-燃料电池应用，在固体氧化物燃料电池的应用中带有氯化氢和硫化氢的气体会对电池性能产生影响，所以气体净化是非常有必要的。使用吸附剂净化气体是一种非常适用的方法，本期我们在流式固定反应器中进行实验，以分析几种活性炭和改性活性炭与其他吸附剂的吸附容量。用浸渍的活性炭和金属氧化物吸附剂完成氯化氢和硫化氢的去除。

　　燃料电池的主要应用是固定电力设备，这包括用作车辆动力的热电联产装置，用作航天器(质子交换膜燃料电池)的车载电力或其他封闭环境。固体氧化物燃料电池一般使用沼气来转化电能，但是沼气中会带有氯化氢会导致脆弱的发电组件腐蚀，氯化氢是沼气原料中的主要燃料杂质之一，为了固体氧化物燃料电池的成功运行，应将其去除到一定程度。活性炭只能吸附一部分的氯化氢，所以我们这次使用的活性炭是经过改性的。

　　活性炭吸附剂实验测试

　　碳酸钾浸渍的活性炭和其他混合物的两种吸附剂的物理特性。高挥发性和有害物质，如硫化氢和氯化氢仅在很小程度上吸附在活性炭上。因此，纯物理吸附过程是不可行的。这些污染物需要通过化学吸附来除去，这种相互作用比物理吸附强得多。相互作用是一种真正的化学键，其中电子在气体和固体表面之间共存。如果在温度和压力条件有利的情况下在所有表面上发生物理吸附，则化学吸附仅发生在某些表面上并且仅在这些表面无其他吸附物时才发生。当吸附物不再与表面直接接触时，化学吸附停止。因此，它是单层过程。通常，物理吸附和化学吸附同样快。吸附中的速率决定步骤不是吸附本身。通过围绕颗粒的边界层的质量传递以及活性炭孔隙中的质量传递形成速率确定步骤。

　　为了分析氯化氢对活性炭吸附容量的影响，使用具有100和1000ppmv氯化氢含量的测试气体与氮气平衡。将这些气体混合并装瓶。经混合的测试气体的相对测量不确定度为3%。这意味着对于1000ppmv氯化氢气体混合物，100ppmv氯化氢气体混合物的准确度为3和30ppmv。为了研究氯化氢和硫化氢的同时吸附，使用具有100ppmv氯化氢和200ppmv硫化氢的气体混合物。

　　测试程序

　　使用碳酸钾浸渍的活性炭和其他混合物的两种吸附剂进行变化类型的试验。将测试气体混合物通过玻璃制吸附器和气体洗涤瓶，同时以30秒的时间步长监测气体洗涤瓶中去离子水中的pH值。根据以下程序进行典型的测试：校准包括pH电极的pH计，将测量的活性炭和其他混合物吸附剂添加到吸附器中和150ml用安装了pH电极的去离子水添加到气体洗涤瓶中。连接所有管道后，通过氮气检查所有仪器的密封性。在得到数据记录之后，将测试气体混合物输送到吸附器中。连续测量pH值，每30秒记录一次。在pH值降至3以下后停止试验。之后，基于pH值变化计算在试运行时通过吸附器的氯化氢的量。

　　图1a显示了在上述的试验结果。可以看出，在22分钟后，气体洗涤瓶中的pH值降至3以下，而在反应器中不使用活性炭吸附剂样品。用活化的氧化铝样品装载反应器分别产生66和71分钟的穿透时间。用浸渍的活性炭实现了最佳性能，即氯化氢吸附容量为0.0288g/g。将气体流速提高所取得的结果如图1b所示。要进行的第一次试验是在反应器中没有活性炭吸附剂负载，并且在12分钟后气体洗涤瓶中去离子水的pH值降至3以下。对于浸渍的活性炭，氯化氢吸附容量从0.0288g/g降低至0.0172g/g。

　　图1、活性炭对氯化氢的吸附性能。反应温度20°C，氯化氢入口浓度1000ppmv，颗粒大小3-4毫米。

　　除了气时空速和入口浓度外，活性炭吸附剂颗粒尺寸是影响吸附性能的参数之一。在吸附装置的设计中，它是一个限制因素，因为除了装置大小外，颗粒尺寸对于压降是决定性的。

　　必须将沼气中的氯化氢去除到一定水平，以确保固体燃料电池的无故障运行。研究了碳酸钾浸渍活性炭的吸附性能。计算了氯化氢吸收量，即活性炭的利用程度的值。在不同的气时空速，入口浓度和粒径下研究了氯化氢的吸附容量。在使用活性炭的低温氯化氢吸附的这项测试中得出以下结论：

　　1、活性炭的氯化氢吸附能力取决于反应器中进料气体和活性炭之间的接触时间。气时空速越高，接触时间越短，活性炭吸附性能下降。活性炭样品在气时空速8000h -1时获得了最佳结果。将气时空速增加至16000h -1对活性炭具有一定的影响。

　　2、在气时空速16000h -1下进行的试验运行中，将活性炭颗粒粉碎成500至1000微米之间的颗粒会使氯化氢的吸附量加倍。从技术上讲，粉碎活性炭颗粒增加了接触面积，这应该会带来好的效果，然而较小的颗粒，扩散路径较短。然而，在8000h -1的气时空速下进行的测试并未证实该理论。活性炭仅通过压碎颗粒获得了最小的益处。这背后的原因可能是将活性炭压碎成颗粒破坏了大孔隙。

　　3、增加氯化氢的入口浓度导致以下发现：由于浓度梯度增加，可以实现活性炭多吸附15%的氯化氢，这是吸附分离的驱动力。另外，当氯化氢入口浓度从100增加到1000ppmv时，测试运行时间几乎减少了10倍。换句话说，原料气体的更多的氯化氢分子会导致活性炭上的游离吸附位点更快地饱和。

　　4、磷酸钾能够吸附氯化氢和硫化氢，由于热力学系统力求最小的自由能，因此优选吸附具有较高键合能的组分。以8000h -1和16000h -1的空速进行的两次试验证实了用浸渍的活性炭同时吸附的可能性。

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