活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　活性炭负载锆的除氟研究，本文考察了吸附剂活性炭负载锆从水中除氟的动力学，探讨了其作用机理。已经研究了氟化物吸附对溶液pH值的依赖性，以达到最佳pH值和更好地理解吸附机理。发现碳酸氢根离子在水溶液中的存在影响氟化物的去除，表明这些阴离子与吸附剂上的氟化物吸附竞争。

　　氟离子存在于天然水中，是人体必需的微量营养素，防止牙齿携带和促进硬组织矿化。需要推荐的浓度范围(1.0-1.5mg/L)。地下水氟含量较高是一些地区存在的一个大问题。这已经成为一个需要重视的环境问题。在有些地方，虽然水资源很高，但由于可以接受的水质，因此安全饮用水严重短缺。据数据报道，饮用水中氟化物的最大可接受浓度低于1.5 mg/L。地下水中高含氟量(>1.5mg/L)的发生率在浅水和深水中都很常见。地下水中的氟化物污染源于自然原因和人为活动。氟化物是一种在土壤，植物，野生动物和人类中积累的持久性和不可降解的毒素。便携式水中氟离子的存在对人体健康有不利影响。由于氟的强负电性，氟化物受到牙齿和骨骼中带正电荷的钙的影响，导致儿童以及成人的牙齿，骨骼和非骨骼形式的氟中毒。牙齿和骨骼氟中毒是不可逆转的，没有治疗方法。唯一的补救办法是将氟化物摄入量控制在安全范围内。

　　饮用水中过量的氟(>1.5mg/L)可以通过各种除氟技术去除。除氟技术可以分为以下几个重要的类别，即化学沉淀，膜过程，活性炭吸附和离子交换等等。活性炭吸附过程是去除饮用水中氟化物最常用的技术。吸附过程是一个广泛接受的污染清除技术，因为它的操作简单和成本效益。以农业边角料为材料的活性炭吸附剂已被研究用于从水中去除氟化物。活性炭负载锆来去除氟化物已有人研究过了，但笔者认为使用活性炭负载锆可以肯定地给出了一个新的除氟领域，因此这期使用活性炭负载锆进行脱氟实验。

　　本研究利用农业废物作为原料生产活性炭，采用化学方法负载氯氧化锆，并对氟离子的吸附能力进行了评价。使用粒状活性炭，从含水混合物中成功除去更高含量的苯，甲苯，甲醇，丙酮腈，丙酮和1,4-二恶烷。详细研究了接触时间，用量，溶液pH值，氟化物浓度，反应温度对氟化物的影响。

　　为了解氟化物吸附的性质，使用原料和处理过的吸附剂进行X射线和FTIR研究。在原料和氟化物处理的活性炭样品上进行粉末X射线衍射。经处理的吸附剂的XRD图谱显示出显着的变化。处理的活性炭的XRD数据提供了对晶体裂解作出轻微修改的证据。氟化物在表面吸附后，活性炭单斜晶系hkl面010产生的峰强度消失。 由于晶体系统中的晶格错位，这是可能的。原料和氟化物处理过的材料的X射线衍射图在图1和2中给出。

　　图1：活性炭负载锆的X射线衍射图。

　　图2：吸附在活性炭负载锆上的氟化物的X射线衍射图。

　　通过SEM和EDAX分析证实了活性炭表面状况和氟的存在。图3(a)和3(b)显示了用活性炭吸附氟化物之前和之后的SEM图像。氟化物处理前后吸附表面形态的变化表明氟化物在活性炭上的吸附。活性炭的EDAX谱证实了其中的元素，如图3(c)所示。活性炭吸附氟化物的的EDAX光谱中的氟化物峰的存在证实了氟化物在活性炭上的吸附，如图3(d)所示 。

　　图3：(a)活性炭负载锆和(b)氟化物吸附的活性炭负载锆的SEM图像，以及(c)活性炭负载锆和(d)氟化物吸附的负载锆的EDAX谱图。

　　pH值对活性炭吸附氟离子的影响

　　水溶液的pH值是控制吸水剂界面吸附的重要变量。因此，在不同的pH值范围从3到12范围内检查了氟化物在活性炭上的吸附。从研究中可以看出，氟化物的去除随着pH的增加而降低，氟化物的去除率最大为94%(活性炭负载锆)和81%(活性炭)，在pH12时最低为22%(活性炭负载锆)和18%(活性炭)。这可以通过吸附剂表面电荷的变化来解释。已知在强酸性介质中，吸附剂的表面在碱性介质中被中和，并且趋于具有负电荷时被高度质子化。因此，酸性介质中的高效率可归因于吸引力的逐渐增加以及碱性介质中的低效率可由负电荷表面与氟化物之间的排斥来解释。该活性炭和活性炭负载锆分别是5.2和4.6。然而，在所有研究的pH范围内，活性炭负载锆的氟化物去除百分比高于活性炭。

　　干扰钴离子影响的评估

　　活性炭负载锆的脱氟研究是在普通离子如硫酸盐，氯化物，碳酸氢盐和硝酸盐存在下进行的。在中性pH下，初始氟离子浓度为10mg/L时，共存离子浓度从50mg/L变化到500mg/L。据推测，对于氟化物的去除没有显着的影响，和硝酸盐。然而，碳酸氢根离子的存在导致百分比从85.67%降低到54.94%。这可能是由于碳酸氢根离子与氟化物竞争吸附位点。

　　活性炭氟吸附机理

　　活性炭负载锆对氟的去除受吸附机理的控制。表面在较低的pH值下获得正电荷，因此在该pH值下的氟化物吸附主要是由于正电荷表面和带负电的氟离子之间的静电引力以及化学吸附占主导。随着pH缓慢升高，表面获得负电荷，物理吸附占主导地位，因此氟化物的百分比去除率降低。活性炭负载锆对比活性炭的除氟作用略有增强，可能是由于锆的吸附作用，物理作用力的吸附和路易斯碱的氟离子与吸附在活性炭上的锆物种强烈配位，氟化物吸收的化学吸附机理涉及用氟化物交换吸附在活性炭上的ZrO(OH)Cl物质的氯化物和氢氧化物，导致形成ZrOF2。

　　负载锆的活性炭作为从水溶液中除去氟化物的相当好的吸附剂。 发现除去的最佳pH值为3.0，其中氟化物去除率为94%。 随着吸附物浓度的增加，去除率增加。 随着温度的升高，平衡吸附容量的增加表明吸附过程的性质是吸热过程，这进一步得到了由Langmuir等温线在不同温度下计算的热力学参数的支持。 吸附过程被发现遵循Freundlich吸附等温线模型和伪二阶。 与文献报道的各种吸附剂相比，本研究中的负载活性炭具有很好的实用性。 然而，需要从再生的角度对系统进行优化研究，并从经济角度进行研究。

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