活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　活性炭电吸附天然水中的溴化物

　　饮用水或预饮用水的溴化物浓度通常较低。但是，有时它们可在纯化过程中，可能产生高毒性的化合物。溴化物的存在是特别令人感兴趣的，因为与氯化物不同，溴化物有助于THMs的形成，产生的化合物包括溴仿(CHBr3)，溴二氯甲烷(CHCl2Br)或氯二溴甲烷(CHCIBr2)等。溴化物天然存在于海水和沿海地区，这是地中海盆地饮用水特别关注的问题。活性炭是从污水中去除有机和无机污染物的好方法，我们用活性炭作为吸附剂的压滤电化学电池中，研究从天然水中吸附和电吸附溴化物的过程。

　　活性炭具有许多特性，例如高表面积，大孔隙率，由微孔，中孔和大孔组成的发达的内部孔结构，以及活性炭表面上存在的各种官能团，这使其具有很强的可比性。一种用途广泛的材料，在许多领域都有广泛的应用，但主要是在环境领域。活性炭的作为吸附剂用于不同类型的污染物的效率都挺好的，活性炭比金属和其他无机污染物在去除有机化合物方面非常有效。通过使用不同的化学物质或合适的处理方法，需要更高比表面积的活性炭，这将使活性炭能够增强其从水相中去除特定污染物的潜力。在探索在实际吸附剂量下通过定制活性炭表面去除溴的方法以及对水域天然溴化消毒副产物的控制。

　　水样溴化物和总溴的测定

　　使用的饮用水是来自海水淡化厂的真实样品。溴化物浓度(BR-)为345，并通过离子色谱法分析该浓度。该溴-不同的实验过程中，总溴(Br)浓度使用电感耦合等离子体-质谱进行测定。对于ICP-MS测量，将每个样品溶解在HNO3中，然后使用尼龙膜滤器(孔径〜350nm)过滤。总溴浓度包括水中存在的所有含溴物质。

　　电化学压滤池

　　在这项研究中，已开发出用于溴化物电吸附的压滤电化学电池。为了使电化学电池与受污染的水通过更宽的活性炭床接触，已经对其进行了修改。在实验过程中，水通过离心泵在阳极和阴极之间循环，并通过发现为床的活性炭。这样，可以获得有关该间歇反应器中吸附动力学以及平衡吸附量的信息。最后的数据对于了解由于施加电势而可能提高活性炭的吸附容量非常重要。图1中显示了电化学电池和用于电吸附过程的设备的示意图。

　　图1：活性炭电吸附实验的示意图。

　　活性炭和所用的真实天然水样品将使我们能够证明该方法在非常接近真实水处理厂可用条件的条件下的有效性。通过N2和CO2吸附/解吸等温线评估了活性炭最相关的表面性能。从这个意义上讲，与N2相比，从CO2吸附获得的微孔体积表明大多数微孔的尺寸约为0.5nm(由N2和CO2吸附获得的微孔体积相似。因此，从质地特性的观点出发，可以得出结论，所选的活性炭具有充分发展的多孔质地，这使其成为用于水处理的良好选择。

　　电压在阳极电吸附中的作用

　　为了在不存在电压的情况下初步确定活性炭的吸附量，从而检查电场的存在是否会使吸附量增加，将水(400mL)与压滤机接触装有活性炭并允许其达到吸附平衡24小时的电解池。图2显示了浓度随时间的变化。在该图中，还显示了溴化物和总溴的初始浓度。可以看出，由于在活性炭上的吸附，溴化物和总溴化物的浓度降低，直到达到溴化物的约250µg/L-1的平衡浓度为止。图2还显示了在吸附过程中存在两个区域。在第一个区域中，吸附非常快，这主要是由于通过固定液体边界层的质量转移(出现在颗粒外表面上)或在碳颗粒较宽的孔隙率中吸附物的孔扩散受到限制的缘故。在7小时后，第二个区域得以区分，在此区域，由于较窄的孔内被吸附分子的表面扩散，吸附速度变慢了。上的活性炭的吸附曲线的两个区域的外观非常有特点这些材料。

　　图2：在没有电压的情况下溴化物和总溴浓度的变化。

　　图3显示了在阳极条件下施加不同的电压(2V，3V和4V)时电吸附过程中的溴化物和总溴化物浓度。可以观察到，对于所有使用的电压，溴化物和总溴的浓度随时间降低，并且达到的值比没有电压时得到的值(图3中的0V)低。这些结果表明，电场的存在增加了溴化物的量和总溴的去除，从而提高了活性炭的吸附能力。

　　图3：阳极条件下不同电压(2V，3V和4V)下的溴化物和总溴的变化。也包括在不存在电压的情况下的吸附。虚线对应于总溴，实线对应于溴化物。

　　电极极性的影响(阳极电吸附和阴极电吸附)

　　为了研究电吸附实验极性的影响，比较了阳极电吸附性能(活性炭位于阳极室中，活性炭处于正极性)和阴极电吸附性能之间的比较(活性炭位于阴极室中，活性炭在其中经过负极性处理)。在这些实验中，已经完成了以下连续步骤：(1)在24小时内处于开路条件下进行吸附，(2)在24小时内施加3V的电压，以及(3)在24小时内再次开路电势以便分析电吸附步骤的可逆性。

　　图4：在三步实验中的溴化物浓度，第二步对应于在3V下进行24h的阳极和阴极电吸附实验。在第二步中施加3V电压24h，然后将其再次置于开路状态24h。

　　图4显示了第二步在阴极和阳极条件下这些实验期间溴化物浓度的变化。可以观察到，在开路电势下吸附之后(图4中的步骤1)，两种情况下的溴化物含量相似;但是，在电吸附之后，阳极处理会导致溴化物浓度的更大降低，而在阴极电吸附的情况下(图4中的步骤2))。这些结果可能是两个过程的结果：根据等式(1)，在活性炭的正极性上有利于溴化物的电吸附和在阳极上溴化物的氧化。此外，在电吸附步骤之后，如果将系统再次置于开路条件下，则在两个极性下均不会产生溴化物的解吸，这表明电吸附过程不可逆。

　　活性炭电吸附天然水中的溴化物的研究中得出结论，电吸附过程可有效消除水中的溴化物和总溴，在一个阶段中达到约46%的去除率溴化物和总溴的电吸附过程。已经研究出，以一定浓度去除水中溴化物的更好条件是将电场施加到产生正极化的活性炭上(阳极电吸附)。该处理可显着提高活性炭的吸附能力，从而使溴化物的还原量降低与水接触1小时后。溴化物的去除百分比从无电压时的29%(吸附)增加到3V时的46%(电吸附)。当该方法分两个阶段进行，其中将先前的电化学氧化引入吸附阶段时，可获得相似的溴化物去除值。在此先前的电化学氧化阶段中，发生了溴化为易于吸附在活性炭上的Br2的氧化，并且在实验的两个阶段中，水的总溴含量降低了59%。值从3V的单个电吸附步骤中的46%显着增加。

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