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铯由于其结构与钾非常相似,因此它可以替代钾,并且易于掺入土壤和水中,从而破坏了生态系统。因此,需要从放射性废水中去除铯,以避免所有这些对人类和环境的不利影响。一般经济适用的方法是使用吸附材料吸附,在这种情况下,已经测试了不同的吸附剂,例如沸石,活性炭和过渡金属MHCFe等。
具有高表面积和发达孔隙率的活性炭被认为对吸附的许多污染物效果很好。此外,活性炭具有低成本和高机械强度以及对热,化学物质和辐射的良好抵抗性。这些材料是较早被研究为铯吸附剂的材料。菱沸石,沸石和活性炭的混合吸附剂也已用于从低含量的废液中同时去除铯和碘。许多实验表明,能除去铯的活性炭的原材料如锯末椰子壳,杏仁壳或不同的种类活性炭。影响这些材料对铯的吸附行为的主要因素是溶液的pH值和浓度,一些共存离子的存在以及吸附温度。材料特性也可能影响吸附能力。过渡金属(MHCFe)是另一类有趣的材料,由于其立方结构的尺寸与铯离子的扩散兼容,因此对于铯的吸附效果很好的。
在这些复合材料中,由于活性炭与过渡金属MHCFe的结合能力特别重要,因此这两种组分都具有吸附能力。在本研究中,提出了一种简单的两步浸渍方法来设计新的纳米复合材料,该材料结合了高度多孔的活性炭和不同的过渡金属(镍,铟和铜)MHCFe。对于从水溶液中去除铯离子,评估了这些合成的纳米复合材料的吸附性能。此外,还研究了活性炭表面化学性质对纳米复合材料吸附效率的影响。从材料的孔隙率,表面化学性质和金属相方面讨论了吸附机理。官能化碳载体与过渡金属的结合被证明是通过不同机理提高铯吸附能力的有效方法。
铯吸附测试
使用原子吸收光谱仪测量铯的吸附容量。用于铯检测的原子吸收中使用的波长为852.1 nm。选择硝酸铯(CsNO 3)作为接触溶液中的前体,其浓度固定为2 mmol/L(265 mg·L -1)。在室温下搅拌下进行24小时的接触时间的测量。已经对铯浓度进行了校准,以允许进一步量化。接触溶液中使用的纳米复合物浓度固定为1 g·L-1。因此,使用了50 mg活性炭或活性炭负载过渡金属复合材料和50 mL铯储液来计算活性炭的吸附量。
过渡金属类型的影响
首先研究了金属类型对活性炭负载过渡金属的形成及其吸附能力的影响。通过TEM和STEM研究获得了纳米复合材料的一般形态和结构特征(图1)。在活性炭负载过渡金属材料镍和铟的经典TEM图像上未观察到纳米颗粒。由于STEM图像的对比度取决于原子序数Z,因此金属相将比碳基质亮。这种行为促进了金属纳米颗粒在碳基质中的定位。STEM模式显示金属以非常分散的方式存在于活性炭负载过渡金属材料镍和铟中。这可能与碳基质中颗粒的高密度有关。活性炭载复合铜的形态有很大不同,纳米颗粒在经典TEM和STEM技术中均清晰可见。它们分散在碳网络中的分布非常不均匀,其大小在10至30 nm之间变化。
图1:活性炭载复合金属镍(A,B),铜(C,D)和铟(E,F)的(左)经典TEM和(右)相应的STEM图片。
进行EDX映射以获得有关颗粒的局部化学组成的更多信息。作为示例,图2呈现了活性炭载镍材料的EDX映射。如观察到的图2中,镍和铁,还钾的存在下,在该材料检测。这三种金属的EDX映射的叠加显示出完美的匹配,表明纳米粒子结构中存在所有这些金属。除小颗粒外,还观察到一个位于碳末端的大颗粒,并且镍比其他金属富集。对于活性炭载铜和铟在颗粒结构中也发现了钾的存在。
图2:活性炭负载过渡金属镍材料的EDX图谱,显示了纳米粒子中镍,铁和钾的存在。
活性炭表面化学的影响
活性炭的表面化学在通过浸渍过程的纳米复合材料合成中具有重要作用。氧表面官能团的性质和浓度可能影响纳米颗粒的形成以及铯的吸附。可以使用热处理和化学处理来修饰表面官能团。可以进行气相或液相氧化以增加表面上存在的氧基团的浓度。使用硝酸处理来增加羧基(-COOH)的浓度。考虑到在合成的纳米复合材料中铯对铯的吸附性能最高,选择了活性炭载复合铜纳米复合材料来研究表面化学的影响。
这些样品的氮吸附等温线和孔径分布如图3所示。。尽管活性炭和活性炭负载过渡金属样品的等温线是I/IV型,结合了微孔和中孔性,但很难观察到这些曲线的中孔部分,而活性炭负载过渡金属样品的等温线几乎消失了,说明了中孔性。该观察结果与孔径分布曲线一致,进一步显示了孔径和尺寸的减小。另外,我们注意到,在两种情况下,过渡金属铜相的引入均导致窄的孔径分布。这可能表明活性炭孔中存在一些颗粒。多孔性的降低和氧官能团浓度的增加可能会影响铯的吸附性能。
图3:几种活性炭材料的氮吸附等温线和孔径分布。
新颖的纳米复合材料是由活性炭和使用合成的过渡金属(镍,在,铜)在简单的浸渍过程中获得。纳米复合材料具有相似的孔隙率,但是金属纳米颗粒的大小和分布不同。在这些材料中,纳米复合活性炭载铜表现出较好的铯吸附性能。因此,该活性炭的表面化学用硝酸处理,以使之更适合作为这些金属相载体改性。铯吸附测试表明,对于活性炭材料的吸附。这种行为可能与活性炭的富氧表面化学有关,这是比多孔特性更有利于铯吸附的关键参数。此外,与使用未改性的活性炭对应纳米复合物相比,改性后的活性炭载过渡金属获得的铯吸附能力大大提高。这些性能可能会进一步促进被铯污染的水的处理净化。
文章标签:椰壳活性炭,果壳活性炭,煤质活性炭,木质活性炭,蜂窝活性炭,净水活性炭.推荐资讯
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