活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　对羟基苯甲酸甲酯是一种防腐剂，由于其抗菌和抗真菌特性，广泛用于食品工业。由于能对地表水，饮用水和土壤产生危害造成环境污染，所以被认为是所谓的新兴污染物之一。在本文介绍的研究中，从平衡和热力学数据开始阐明了对羟基苯甲酸甲酯吸附到活性炭上的机理。在具有不同表面化学性质，不同pH和离子强度水溶液的三种活性炭上进行吸附测试。

　　常规废水处理设施通常包括使用活性污泥工艺的生物系统，而高级处理也可包括三级处理工艺，例如反渗透，臭氧化和高级氧化技术。然而，目前可用的各种水处理方法都没有专门用于去除这类污染。然而，粒状活性炭和粉末状活性炭在饮用水处理，以除去化学物品等被越来越多地采用，因此，活性炭的使用也可熟练扩展到各种废水处理中。在这本期实验中，测试了三种活性炭作为吸附剂，活性炭和通过相同的热处理获得的两种活性炭(炭A和炭B)，但在不同的温度下进行，即分别是800和900℃。处理温度的选择是基于可能存在于活性炭表面上的官能团的热不稳定性，并且旨在获得具有不同质地和化学性质的两个样品。

　　图1：活性炭的氮吸附等温线。

　　可以观察到，由于在解吸分支中形成的小磁滞回线，活性炭普遍具有微孔性，这表明毛细孔凝结很小，因此中孔的量较少。通过QSDFT方法获得这几种活性炭的总体积和孔径分布，假设孔为狭缝圆柱形。图2显示了三种研究的活性炭的孔径分布，可以确认，对于所有活性炭样品，主要存在于1.0-1.5nm区域的微孔，而对于活性炭A，也可以检测到少量的中孔。

　　图2：活性炭的孔径分布。

　　对羟基苯甲酸甲酯在活性炭上的吸附

　　根据活性炭的特性，吸附现象受活性炭性质的影响，与吸附物的物理化学性质相关的某些方面可以与其在给定吸附剂上的吸附容量直接相关，考虑到诸如pH和离子强度的变量可以改变结构和化学性质溶质。对羟基苯甲酸甲酯难溶于水和HCl溶液，其在碱性pH溶液中的溶解度增加，因此预计吸附物-溶剂相互作用在酸性pH下较弱并且随pH增加。向培养基中加入NaCl可降低盐酸对羟基苯甲酸酯的溶解度，但不利于分子与水之间的相互作用。另一方面，pKa随离子强度的变化而略微变化。

　　图3：分别显示了在不同溶液中三种活性炭在20℃下对羟基苯甲酸甲酯的吸附等温线。

　　从图3可以看出，在所有测试的实验条件下，当平衡浓度较低(即<0.1mmol L-1)时，对羟基苯甲酸甲酯吸附量的差异三种活性炭最小，而对于较高的平衡浓度，活性炭A表现出最高的性能，活性炭和活性炭B具有相似的行为，除非离子强度发生变化。事实上，在后一种情况下，热处理样品显示出最佳性能并且几乎相似。为了详细分析检索到的结果，需要进一步调查，建模分析可能会有所帮助。

　　在四种不同的溶液中，炭B和活性炭的甲基对羟基苯甲酸甲酯吸附能力几乎相似，这主要归因于它们相似的物理化学特性。然而，可以进行更精细的分析，同时还考虑吸附剂和吸附物的化学性质。对于所有研究的活性炭，不同pH下溶液之间的吸附容量等级相同，即使差异很小。到目前为止，确认在NaCl溶液中的吸附是较低的。的确，这几种活性炭对羟基苯甲酸甲酯的吸附应该也分析了被吸附物-吸附剂系统的化学性质和本研究采用的实验条件。

　　为了确定酯基在吸附质-吸附剂相互作用中的贡献，从对羟基苯甲酸甲酯-活性炭和苯酚-活性炭的相互作用焓开始计算相互作用的焓酯-活性炭。对于该计算，假设焓是分子的加成组成性质，因此对羟基苯甲酸甲酯-活性炭的相互作用焓对应于苯酚和酯与活性炭相互作用焓的总和。图4中显示了对羟基苯甲酸甲酯-活性炭，苯酚-活性炭和酯基团在水中吸附物-吸附剂的相互作用中的贡献。

　　图4：在吸附质-吸附剂与活性炭在水中的相互作用中。

　　这项工作研究了对羟基苯甲酸甲酯在3种不同活性炭上的吸附，这是通过在不同pH和离子强度水溶液中对相同原始样品活性炭进行热处理而获得的。800和900℃的热处理确定了活性炭碱度的增加。然而，仅800℃的热处理使得表观面积和微孔体积相对于原始样品显着增加，并且由于这些原因，对于活性炭A，对羟基苯甲酸甲酯的吸附是有利的。对于所有研究的活性炭，不同溶液pH值之间的吸附容量等级导致相同的H2O+NaOH>HCl，即使差异很小，而NaCl溶液中的吸附容量是迄今为止最低的，因为它阳离子对羟基苯甲酸甲酯的芳环与溶剂之间的π电子相互作用。通过活性炭石墨层和对羟基苯甲酸甲酯分子之间的π-堆积形成相互作用被证实在对羟基苯甲酸甲酯吸附中起重要作用。

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