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二氯甲烷是挥发性有机化合物，广泛用于化学工业中作为溶剂和反应物，以及气溶胶和粘合剂以及提取工艺等，属于比较危险的大气污染物，因此处理残留二氯甲烷的安全方法非常重要。本期我们以活性炭负载铂纳米颗粒制成催化剂，负载后的活性炭具有零价态的高比例金属，可以对二氯甲烷的加氢脱氯进行催化。
加氢脱氯是一种用于处理和回收氯化合物的新兴技术。它在中等条件下运行，获得的反应产物危害性小得多，可通过焚烧回收或破坏。已经有人实验了使用基于不同贵金属的催化剂并用作氯甲烷加氢脱氯的载体。测试了钯，铂，铑和钌作为活性相，活性炭作为载体进行测试。活性炭在加氢脱氯中经常被使用。然而，无机材料可能被加氢脱氯反应中形成的HCl侵蚀，导致表面酸度增加，造成不好的影响。活性炭是该反应的合适载体，因为活性炭对形成的HCl相对惰性，尽管活性炭的性能取决于不同的变量，例如孔径分布和表面氧基团。本研究的目的是制备含有高比例Pt的铂纳米颗粒的活性炭催化剂，途中改变活性炭表面的性质和Pt负载以分析这些参数的影响，尤其是活性炭表面酸度，催化剂的物理化学性质及其加氢脱氯，选择性和稳定性等。
活性炭载金属催化剂的属性
所有活性炭催化剂都显示出高BET表面积。在二氯甲烷加氢脱氯中使用后没有观察到显着差异，这消除了碳质沉积物阻塞多孔结构作为催化剂失活的原因。CO化学吸附结果表明，铂在所有活性炭催化剂中均匀分散，它们之间略有不同。高Pt分散可归因于活性炭的高表面积及其表面化学性质，这在催化剂制备过程中引起活性相与载体之间的相互作用。TEM图像(图1)和金属粒度分布(图2)证实了在铂在两种不同活性炭中形成Pt纳米颗粒，平均尺寸值分别为1.6和2.0nm。
图1：活性炭的和使用过的活性炭催化剂的TEM图像。
图2：活性炭和使用过的活性炭催化剂的铂粒度。
活性炭载体的影响
使用三种活性炭催化剂在不同剂量和不同反应温度下实现的二氯甲烷转化率值和全局脱氯在图3显示。实验的误差，在所有情况下都低于5%。可以看出，所有活性炭催化剂对于流出物具有极高的活性，加氢脱氯高达80%。在测试范围(200℃-250℃)内观察到二氯甲烷转化率随温度的显着增加。
图3：二氯甲烷(a)的初始转化率和脱氯以及活性炭载铂催化剂对甲烷和一氯甲烷(b)的收益率。
活性炭催化二氯甲烷的加氢脱氯得到甲烷和一氯甲烷，在所有情况下对甲烷具有高选择性(>80%)。选择性模式可与Pt中纳米颗粒的形成有关。铂颗粒的小尺寸避免碳比甲烷的数的烃更高的形成，比甲烷更大，这在以前发现在大金属颗粒被稳定，这可能导致催化剂的强失活。提高反应温度有利于甲烷的形成而损害一氯甲烷。甲烷产率随反应温度显着增加，如图3所示。
制备含有铂纳米颗粒的活性炭催化剂，并且证明在测试的操作条件下二氯甲烷的加氢脱氯的效果比较好。活性炭载体的性质在催化剂的脱氯和稳定性中起重要作用。尽管有两款活性炭在长时间运行中保持其活性，但其中一款活性炭遭遇快速失活。除了它们的小Pt粒径和高比例的情况之外，在高稳定性可能与活性炭的较低表面酸度有关，因为活性炭的酸性有利于焦炭沉积，导致催化剂失活。将金属负载增加会造成分散保持恒定，从而使催化剂的脱氯活性增强。
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