活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　本期内容研究了用活性炭负载CuCl从合成气混合物中分离一氧化碳。研究了活性炭吸附剂对一氧化碳的可逆吸附容量。在环境温度下研究了利用制备的活性炭从合成气体中分离一氧化碳的真空变压吸附工艺。一氧化碳是一种重要的化学品，广泛用作生产各种化学品的原料，包括甲醇，乙二醇，甲酸，乙酸，聚氨酯泡沫，聚碳酸酯塑等.。CO的生产主要利用蒸汽的方法改造天然气和煤气，从而生产含CO，CO 2，CH 4，N 2和H 2的合成气混合物。

　　从气体混合物中分离CO的技术，包括低温蒸馏，液体吸收和吸附过程。对于吸附分离，一氧化碳吸附剂是直接确定分离性能的关键。虽然活性炭对一氧化碳的吸附能力比较好，但是在混合气体中没有很明显的吸附选择性。不过我们发现基于CuCl负载的活性炭可以提高活性炭的吸附容量和对一氧化碳的高吸附选择性，这是由于更强的π-络合作用CO与Cu+的相互作用离子支撑在活性炭材料上。

　　对于工业应用中气体分离的理想吸附剂，要求多次吸附和解吸循环是可逆的，吸附和解吸循环操作应在相同温度下进行。我们研究了操作温度对CO在活性炭上的可逆吸附容量的影响，确定了操作温度。在活性炭吸附CO后，通过排出气体原位进行解吸，用机械真空泵抽真空30分钟，研究CO，CO 2的吸附平衡等温线。在环境温度下使用制备的活性炭吸附剂从合成气中分离CO的五床和七步真空变压吸附工艺。图1显示了该过程的流程图。

　　图1：活性炭真空变压吸附过程的示意流程图。

　　活性炭对CO，CO 2，CH 4，N 2和H 2的吸附等温线

　　图2给出了纯CO，CO 2，CH 4，N 2和H 2在活性炭吸附剂上的吸附平衡等温线，操作温度为30℃。显然，活性炭具有较高的可逆CO吸附能力。并且可以优先吸附CO超过CO 2，CH 4，N 2和H 2，这归因于高度分散的CuCl和CO之间通过π-络合和较弱的范德华力和CO 2的静电相互作用之间的较强相互作用，CH 4，N 2和H 2用吸附剂。

　　图2：活性炭在30℃下对几种气体的吸附等温线。

　　循环中活性炭床轴向CO浓度的变化

　　循环中活性炭床1上轴向CO浓度的变化在图3显示。在标记为Z/H的吸附床中精确定位7个测量点，分别为0.00,0.20,0.40,0.50,0.60,0.80和1.00，Z/H=0.00定义为吸附床的入口。从图3中可以看出，在吸附步骤之后，吸附床处于Z/H=0.00-0.60达到CO吸附的饱和度。在ED步骤期间，一些杂质气体从吸附床排出，并且CO浓度略微增加。在更换步骤中，吸附床中的CO浓度逐渐增加，并且在更换步骤后，吸附床中的CO浓度高于98%，除了床出口，即在更换步骤结束时，吸附床在Z/H=1.00时，CO吸附饱和。因此，活性炭在合适条件下被充分利用。

　　图3：活性炭循环中吸附中CO浓度的变化。

　　每个步骤结束时的气相轴向浓度分布

　　活性炭吸附步骤后CO，CO 2，CH 4，N 2和H 2的轴向浓度分布在图4标记。可以看出，活性炭吸附步骤后，Z/H=0.00-0.60的吸附床达到饱和，CO，CO 2，CH 4，N 2和H 2的浓度不随轴向距离变化床的一部分，与进料气中各组分的浓度一致。并且在Z/H的不饱和吸附床中>0.60，随着床轴距的增加，CO浓度逐渐降低，其他成分浓度逐渐增加。最后，所有组分的浓度趋于稳定。

　　图4：活性炭吸附步骤后气相中的浓度分布。

　　经过实验数据反馈，我们制成的活性炭负载CuCl吸附剂在30℃的较低操作温度下实现了高可逆CO吸附容量。已经描述和讨论了用于在活性炭上从合成气中分离CO的五床真空变压吸附的模拟和优化。在该过程中活性炭床的操作步骤由接近实际条件的阀和动态边界控制。通过调节废气的出口流速和置换气体流速，优化操作条件以最大化CO回收率和CO产物纯度。优化结果表明，活性炭真空变压吸附过程的性能可以在运行限制下得到改善，并且恢复率非常高。可以从具有低CO浓度的合成气获得98.1%的CO。该真空变压吸附工艺在环境温度下操作，这可以大大降低活性炭对一氧化碳分离过程中的操作成本。

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