活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　稀有气体氙在人类工业发展的重要作用，并在照明方面或其他应用中得到越来越广泛的应用。为了获得进一步利用的纯氙(Xe)，通常使用能量密集的低温分馏来从空气中浓缩惰性气体Xe。另外，研究人员还作出了巨大努力，采取各种吸收剂的研究氙吸附。然而，Xe在空气中的浓度非常低(0.086 ppmv)，而像普通活性炭这种吸附剂只能保持非常低的Xe吸收量。因此，寻找具有大选择性的高容量吸附剂来获取Xe(包括吸附和分离)是非常重要和重要的。

　　我们采用金属有机骨架和共价有机聚合物作为前体制备氮掺的活性炭分别为活性炭X和活性炭ZX，并进一步研究了氮掺活性炭对Xe吸附和分离。为了比较，我们还研究了炭化沸石中的氙吸附和分离。图1(a，b)显示了活性炭和炭化沸石的SEM图像及其特定的晶体外观。可以看出，图案与模拟峰很好地吻合，意味着没有杂质和纯度比较高。图1(c，d)显示了活性炭Z和活性炭ZX的无定形形态。

　　图1、几种吸附剂材料的扫描电子显微镜(SEM)图像。

　　使用恒温装置通过循环水和乙二醇以1：1的比例进行低压和25摄氏度的Xe吸附测量，Xe吸附等温线如图2所示，其中所有吸附等温线随压力增加没有饱和。有趣的是，掺氮活性炭中Xe的实验摄取与模拟数据非常匹配，这表明模拟是在一定程度上高精度和合理性地预测气体吸附的有力工具。然而，炭化沸石的Xe吸附容量在模拟方式上被过度预测，这大大高于实验结果。这种对炭化沸石气体收集的过度预测现象也发生在，可能是由于晶体缺陷实验产品在实践中不利于吸附。

　　图2、在25摄氏度下，掺氮活性炭，炭化沸石，活性炭Z和活性炭ZX的Xe吸附的实验和模拟等温线。

　　除Xe吸附外，从混合物中分离Xe是另一个重要问题。因此，我们使用理想吸附溶液理论(IAST)，为可信的工具来预测所述气体选择性。考虑到Xe在空气中的浓度非常小，因此我们计划以小比率1/99探索Xe/CO 2和Xe/N 2的选择性。由于IAST计算的要求，我们还测量了在25摄氏度的四个样品中CO 2和N 2吸附的吸附，并且它们的等温线显示在图3中。计算的Xe/CO 2和Xe/N的选择性2以1/99的比例在被证明图4。

　　图3、几种活性炭样品上的气体的实验吸附等温线，(a)CO 2，(b)N 2。

　　图3显示炭化沸石对CO 2和N 2的吸附比较低。值得注意的是， 与其他相比，掺氮活性炭在 p > 0.5 bar时显示出较高的CO 2吸附，这主要归因于四极CO 2分子与不饱和金属位点中的正电荷之间的相互作用。此外，除掺氮活性炭外，还包括CO2和N 2吸附容量遵循活性炭Z>活性炭ZX>炭化沸石的顺序，这意味着这些前体生产的氮掺杂活性炭具有显着的气体吸附性能。

　　图4、几种活性炭样品吸附选择性分别为(a)Xe/CO 2，(b)Xe/N 2，摩尔分数y CO2=0.99，y N2=0.99。

　　图4显示了相同比例1/99的四个样品对Xe/CO 2和Xe/N 2的选择性。显然，活性炭ZX对Xe/CO 2和Xe/N 2混合物表现出较高的选择性。随着压力的增加，碳-ZX的S ads(Xe / CO 2)逐渐下降，而S ads(Xe / N 2)几乎保持相同的值~120.0，远远高于几乎所有其他吸附剂。而且，Xe/N的选择性趋势遵循活性炭ZX>活性炭Z>掺氮活性炭>炭化沸石的顺序，就像气体吸附能力排名一样。实际上，活性炭ZX不仅具有较高的Xe容量，而且在所研究的四个样品中具有较高的Xe/CO 2和Xe/N 2混合物的选择性，这表明共价有机聚合物生产的氮掺杂活性炭是一个很好的吸附材料。用于惰性气体中吸附和分离空气。

　　综上所述，我们以几种有机复合物为基质，成功合成了氮掺活性炭(Z和ZX)。发现与基质相比，制备的活性炭ZX显示出更好的Xe吸附性能。实际上，氮掺杂的活性炭ZX不仅在室温和1巴下表现出极高的Xe吸附容量4.42 mmol g-1，比几乎所有其他材料都大，而且对Xe/N也具有~120的优异选择性。以相同的比率1/99，这主要归因于芳环上的H原子为主的排除效应。本期制作的活性炭是气体吸附和分离的优良候选者，尤其是对于惰性气体Xe。

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