活性炭国家专精特新“小巨人”企业活性炭产学研合作

　　活性炭结合碳纳米管制造超级电容器电极

　　由于工业和交通活动现在严重依赖化石燃料的燃烧，储能已成为技术进步的主要驱动力之一。寻找环保、可商用且节能的系统是众多研究工作的目标。电池、燃料电池和超级电容器是最常见的电能存储设备，每种设备都基于不同的原理工作。在这项研究中，我们提出了另一种通过将活性炭与碳纳米管相结合来制造高性能超级电容器电极的方法。

　　活性炭电极制造

　　通过将活性炭颗粒与碳纳米管和炭黑以重量比分别混合：85/10/5和80/10/10来制备复合电极。这些混合物接受不同持续时间的超声波处理。高电导率商用双壁碳纳米管用于电极制备。将碳纳米材料以0.1mg/ml-1的浓度分散在异丙醇中。活性炭碳纳米管的分散是通过将其置于600W超声波浴中20分钟，冷却装置设置为20℃来实现的。

　　为了制作电极膜，活性炭加碳纳米管的分散体通过孔径为5µm的PTFE膜过滤器进行真空过滤。通过在90℃下干燥2小时除去残余的异丙醇。这一过程产生了机械坚固的交织碳纳米管薄膜，将活性炭颗粒固定在一起。真空干燥后电极的厚度通常约为200µm，在10MPa压力下压制后厚度约为100µm。随后，使用激光切割机将电极切割成直径8毫米的样品。生产活性炭和制造活性炭纳米碳管电极的过程如图1所示。

　　图1：使用活性炭与碳纳米管(不含聚合物粘合剂)制备电极的示意图。

　　电极样品的SEM图像

　　图2显示了基于活性炭与碳纳米管电极在放大倍率下的SEM图像。显示了涂有碳纳米管的活性炭的均匀分布。大表面积的活性炭与导电碳纳米管的结合增加了活性材料的质量，并导致电解质的高可达性。所得电极具有发达、均匀、多孔的结构，具有许多细胞。碳纳米管在活性炭颗粒表面形成均匀的涂层，表现出强大的附着力，增强自支撑薄膜的形成。

　　图2：所获得的电极在不同分辨率、不同放大倍数下的SEM图像。

　　电极性能测试

　　为了确定无金属集流体的自支撑超级电容器电极的最佳组分比例，研究了具有不同比例的活性炭、纳米碳管和导电添加剂的电极的电化学性能在图3a表示。从图中可以看出，这些电极的行为对于双电层来说是典型的，如与具有双电层的超级电容器具有相似几何特征的曲线所示。双电极电池配置的样品的循环伏安曲线没有清晰的氧化还原峰。

　　活性炭电极表现出比常规样品更好的比电容和能量密度(相同功率密度下的最大能量密度为4.8vs.4.4Wh/kg-1)，因为有更多的活性材料，而电阻、倍率能力(图3c)和功率密度—这取决于电极的导电能力(基于导电添加剂含量)。图3d显示了具有不同活性炭和碳纳米管含量的电极在不同扫描速率下的比电容。碳纳米管含量为10%的电极在1mV/s-1下实现了137F/g-1的最高比电容。从图中可以清楚地看出，就比电容而言，活性炭和碳纳米管的最佳比例为90:10。综上所述，我们可以得出这样的结论：对于超级电容器的自支撑电极，活性成分、结合成分和导电成分的最佳比例为85:10:5。可以进一步评估具有这种含有源自其他生物前体的活性材料的组合物的电极的电化学性能。

　　图3：使用水性电解质(1MLi2SO4)在双电极系统中测量的基于活性炭的电极电化学分析。

　　从电化学阻抗谱可以明显看出电极的电导率、速率和功率处理能力的明显区别。EIS的电压幅度为5mV，频率范围为100kHz至10mHz。成分比例为85:10:5的电极表现出更好的电荷转移能力和更高的离子扩散速率。图4d表示在2A/g-1下进行的恒电流充电/放电循环稳定性测试。所有样品均表现出超过96%的良好容量保持率。所有电极的库仑效率均接近99%，表明在充放电过程中没有发生副反应。

　　图4：(a-c)几种活性炭的电极EIS奈奎斯特图，(d)电极在2A/g-1下超过5000次循环的GCD循环稳定性测试。

　　活性炭结合碳纳米管制造超级电容器电极，这项研究为使用活性炭复合材料开发先进超级电容器电极提供了有前景的见解。利用各种生物质衍生的活性炭，再加上精确控制成分比例，使得电极在比电容、功率密度和能量密度方面表现出色。值得注意的是，活性炭、碳纳米管和导电添加剂的85:10:5比例为最佳，表现出优异的电化学性能。此外，对不同生物质前体的检查揭示了不同的电化学行为，强调了前体选择在定制电极性能中的重要性。虽然某些电极表现出显着的稳定性和倍率能力。总体而言，这些发现有助于高性能超级电容器技术的持续发展，并强调电极材料中多种生物质来源的潜力。在大多数电极中观察到的卓越的电荷转移能力、低电阻和高库仑效率表明它们适合广泛的能量存储应用。

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